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硫化镉(CdS)具有良好的电荷迁移能力,是一种典型的对可见光响应的半导体材料,在光催化制氢方面具有巨大的优势。基于前期的研究工作,发现形貌调控可显著改善CdS表面状态和电荷转移过程,特别是具有中空结构的CdS,因具有大的比表面积和丰富的活性位点,有利于增强光吸收,表现出优异的光催化性能。另外,选取具有合适能带结构的光催化剂与其构筑出异质结,也能有效提升太阳能的利用效率。

近期,温州大学徐全龙副教授在国际著名期刊《Chinese Journal of Catalysis》上发表了题为”Fabricating Covalent organic framework/CdS S-scheme heterojunctions for improved solar hydrogen generation”的研究论文。该工作利用对环境友好、可见光吸收强、能带结构合适、比表面积较大的COF-LZU1与具有空心立方结构的CdS复合,制备出COF/CdS异质结光催化剂,在可见光下表现出良好的光催化析氢性能。当异质结中COF质量含量达到1.5%时,具有最高的产氢速率,为8670 μmol·h−1·g−1,是纯CdS的2.1倍,且在420 nm单色光照射下的表观量子效率为8.9%。

经过系统性的表征分析,发现CdS和COF界面处存在从COF指向CdS的内建电场。在该内建电场的作用下,来自CdS导带的光生电子与COF价带上的空穴复合,而COF导带上具有强还原能力的光生电子和CdS价带上具有强氧化能力的光生空穴得以保留,遵循S型异质结的电荷转移路径,从而保留最强的氧化还原能力,这为水还原产生氢气的过程提供强大的驱动力。本工作为设计制备有机/无机S型异质结光催化剂提供了理论基础。

相关研究结果发表于近期的《Chienese of Journal Catalysis》,温州大学为第一通讯单位,化学与材料工程学院联培研究生孙龙为第一作者,徐全龙副教授与郑州大学范佳杰教授为该论文共同通讯作者,该工作受到国家自然科学基金(21905209, 52073263)和河南省自然科学基金(212300410080)等项目的资助。

https://doi.org/10.1016/S1872-2067(21)63869-X

(来源:温州大学 版权属原作者 谨致谢意)

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