上海科技大学在职研究生(上海科技大学在职研究生招生简章)
上海科技大学在职研究生,上海科技大学在职研究生招生简章
近日,上海科技大学物质科学与技术学院马延航课题组和大科学中心、物质学院江怀东课题组合作,创新性地将先进的扫描相干衍射成像技术与低剂量高分辨电子显微成像相结合,在原子尺度上揭示了电子束敏感的多孔材料的局域高分辨结构。该研究成果发表于国际学术期刊《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society, JACS)上。
分子筛作为典型的多孔材料之一,在石油催化、气体吸附及分离等领域发挥着重要作用。分子筛的结构表征对于揭示其结构与性能的构效关系、指导新结构新性能材料的设计与合成具有重要意义。然而由于分子筛具有电子束敏感性,对其进行高分辨电子显微表征极具挑战。
联合团队采用了一种先进的扫描相干衍射成像技术(ptychography),在低电子剂量下收集分子筛晶体的四维扫描透射电子显微(4D STEM)数据,经数据分析及算法重构,获得了材料结构的高分辨局域信息。与传统的高分辨扫描透射电子显微镜表征相比,4D STEM可同时收集二维位置及其二维衍射信息,并通过数据处理获得样品的多种信息。扫描相干衍射成像技术则基于4D STEM数据,通过数据重构可获得高分辨率、高信噪比、高电子利用效率的样品相位衬度成像(图1)。
图1. 4D STEM数据收集及重构流程示意图
联合团队研究了一种商业化的硅铝分子筛Na-LTA,该分子筛的高铝含量使其对电子束非常敏感。图2展示了本工作获得的Na-LTA分子筛沿[100] 及[110] 方向的高分辨相干衍射成像结果。这些高信噪比的图像保证了对该分子筛所有骨架原子的直接观测。同时,Na-LTA分子筛八元环(S8Rs)内的非均匀衬度对应非骨架原子Na+的存在,该Na+以约1/4的占位率可能出现在八元环内四个等效位置上。这是人们首次直接观测到分子筛内非完全占位阳离子的局域结构。此外,联合团队还研究了另一个在工业中广泛应用的分子筛ZSM-5,通过比较不同算法重构的相干衍射成像结果,进一步揭示了此项技术在电子束敏感材料局域结构观测中的应用。该方法有望为未来在原子尺度上研究电子束敏感材料的构效关系提供新手段。
图2. Na-LTA分子筛的高分辨电子扫描相干衍射成像结果
上海科技大学马延航课题组2021级博士研究生董卓雅和江怀东课题组2022级博士研究生张恩赐为共同第一作者,物质学院马延航教授和大科学中心、物质学院江怀东教授为共同通讯作者,上海科技大学为第一完成单位。物质学院电镜中心副研究员张青、工程师蒋亦岚和西班牙萨拉戈萨大学( Universidad de Zaragoza)研究员、物质学院访问学者Alvaro Mayoral为共同作者。物质学院特聘教授Osamu Terasaki和大科学中心助理研究员张建华提供了有益的建议。上海市高分辨电子显微学重点实验室提供支持。
来源:上海科技大学
论文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12673
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