中科院研究所(中科院研究所排名一览表)

中科院研究所，中科院研究所排名一览表

双金属Fe-Co单原子催化剂电催化合成氨示意图

科学家们已经证明了使用可控合成的单原子催化剂（SACs）来描述电催化氮还原反应（NRR）性能与单原子（SA）负载之间的关系。

该研究由中国科学院合肥物理科学研究所的研究人员进行，将于今天（11月14日）发表在《自然可持续发展》杂志上。

在环境条件下从NRR电合成氨被广泛认为是一种“绿色氨合成”技术，可以取代传统的能源和资本密集型哈伯-博世工艺。

科学家们一致认为，SAC的有趣特征可能会创造一种新的催化范式。然而，阻碍SAC合理设计和开发的关键挑战之一是缺乏对性能与SA负载之间关系的洞察力，这主要是由于无法精确控制具有所需SA负载密度和活性位点配位形式的SAC的合成。

（a） HAADF-STEM图像。（b） 负载的铁和钴SA与[Fe3+]和[Co2+]的对比图。（c） Fe 和 Co K 边缘 EXAFS 拟合曲线。（d） Co K边缘XANES光谱。（e） 固态13C NMR波谱。（f） 相应催化剂的RNH3和FE。（g） 催化剂负载密度对几何面积活度的影响。（h） DFT优化配置。（i） 初始电催化NRR循环后的DFT优化配置。学分：张胜波

在这项研究中，研究人员展示了一种吸附调节的合成方法，该方法使用细菌纤维素作为吸附调节剂，通过碳热还原来控制细菌纤维素上的Fe3 + / Co2+浸渍。然后将Fe-Co SAs通过双金属[（O-C 2）3 Fe-Co（O-C2）3]配位固定到细菌纤维素衍生的碳上。

重要的是，科学家们揭示了一套关系，定量定义了细菌纤维素和吸附溶液之间的Fe3 + / Co 2+分布，以及细菌纤维素上浸渍的Fe3 + / Co2+到细菌纤维素衍生碳上的Fe / Co SAs的百分比转换。 然后，他们展示了使用这种定量关系来指导具有所需Fe / Co含量和原子比例的双金属Fe-Co SAC的可控合成。

他们表明，可控合成的SAC可以描述NRR性能和SA负载之间的电催化关系。具有单位Fe/Co原子比的单原子电催化剂（SAECs）在双金属Fe-Co SA中具有最高的位点密度和NRR性能，使其能够实现卓越的氨产率和出色的法拉第效率。

与其他类型的催化剂相比，SACs的催化活性取决于SA的性质，载体的理化性质，重要的是，将SA锚定在载体上的配位键。

在电催化NRR条件下，合成的双金属Fe-Co SAEC中的[（O–C 2）3 Fe–Co（O–C 2）3]转化为更稳定的配位构型[（O–C 2）3Fe–Co（O–C）C 2]，从而促进和维持NRR性能。

研究人员认为，这些新发现将引起广大催化界的极大兴趣。

中科院研究所(中科院研究所排名一览表)